红树林生态系统对海岸防护、生物多样性维持等关键生态服务功能至关重要[1]。由于红树林区域通常是水体悬浮物和陆源污染物的主要汇集场所[2]，它们在吸纳来自潮汐、河流及地表径流污染物的同时，自身也承受着显著的污染压力[3]。在各类污染物中，重金属因其毒性强、易富集、难降解等特性，被普遍视为最具生态风险的类别之一[4-5]。值得注意的是，虽然某些金属元素是生物体必需的，但其浓度一旦超过安全阈值，便会对生物群落产生毒害，并可能通过食物链放大效应危及人类健康[6-7]。
广西沿海红树林湿地是北部湾生态系统的核心组成部分，具有不可替代的生态与环境价值[8]。广西沿海红树林湿地保护管理较好，沉积物重金属多处于低污染状态，但部分重金属元素仍存在潜在污染风险，需要及时把控和制约。庞国涛等[9]的研究显示，防城港红树林重金属含量相对较低，但Cd和Hg是主要生态风险因子，并发现工业、农业污水排放，海水养殖和船舶运输等是主要重金属来源；张晓磊等[10]的研究表明，珍珠湾红树林重金属含量整体较低且处于低生态风险状态，并揭示Cd含量主要受河流输入和海水养殖影响，导致轻微污染；宋超等[11]对山口红树林英罗港的研究揭示了重金属分布与沉积物粒度的关联性以及形态特征(以残渣态为主)，指出该区域污染相对较小；韦江玲等[12]通过评估山口红树林湿地的生态风险，发现重金属平均含量低于国家海洋沉积物一类标准，总体污染程度为“轻”，潜在生态风险低，但识别出Cd为主要风险因子，并推测Cr、Cu、Zn主要来源于人类活动(如养殖排污和生活污水)。这些研究为理解广西近海红树林区域沉积物的重金属污染提供了重要基础。但在污染源解析方法方面，传统的定性描述和半定量方法(如相关性分析、富集因子)仍难以准确量化不同来源的贡献比例。近年来，多元统计模型如主成分分析(PCA)与正定矩阵因子(PMF)模型因其在识别潜在源类型和量化源贡献方面的优势，被广泛应用于土壤和沉积物重金属源解析研究[7, 13]。PCA能有效识别并降维具有相似来源或行为的元素组合[14]。PMF则进一步通过约束非负因子解，提供更直观的源指纹谱和源贡献率，实现源贡献的定量化[15-16]。然而，将PCA、PMF等先进模型应用于红树林沉积物重金属精细化、定量化源解析的研究仍显不足。综合运用相关性分析、PCA及PMF模型，可更深入地识别和量化广西红树林沉积物重金属的来源及其贡献，以弥补上述研究的不足。
广西山口红树林是我国南方最完好的原生性红树林生态系统之一[17]。本研究对其开展沉积物重金属污染研究，核心目标包括：(1)定量表述重金属的污染特征，并探究其与沉积物理化性质(如粒度、营养盐等)之间的相互作用关系；(2)综合评估潜在的生态风险状态；(3)结合多元统计模型(PCA、PMF等)对主要污染来源进行精细化识别和量化。本研究将进一步充实红树林重金属污染数据库，为广西红树林湿地的精准保护和治理实践提供更坚实的科学支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于广西壮族自治区山口国家级红树林生态自然保护区(下文简称山口红树林保护区，21°28′N，109°43′E)，地处合浦县沙田半岛，涵盖英罗湾与丹兜海，属亚热带海洋性季风气候，年均气温23.4 ℃左右，年降水量1 600-2 800 mm。潮汐为不规则全日潮，平均潮差2.52 m。区内有洗米河、那郊河两条季节性河流流入。沿岸产业主要为渔业、水产养殖[12]。
山口红树林保护区作为国际重要湿地[18]，红树林覆盖率超过40%。调查记录显示，山口红树林保护区内有真红树植物9科10属10种和半红树植物5科6属6种，建群种主要为红海榄(Rhizophora stylosa)、木榄(Bruguiera gymnorrhiza)、桐花树(Aegiceras corniculatum)及白骨壤(Avicennia marina)。
1.2 样品采集与测定 1.2.1 样品采集与处理参照《海洋监测规范第3部分：样品采集、贮存与运输》(GB 17378.3-2007)[19]与《海洋调查规范第9部分：海洋生态、调查指南》(GB 12763.9-2007)[20]的要求，兼顾典型土壤类型、平坦地形、稳定植被覆盖条件及距海岸线距离梯度，于2022年9月在研究区设置19个代表性采样站位(图 1)，在各站位采用五点梅花形混合取样法采集表层沉积物样品(深度约30 cm)。具体步骤：以站位中心点(O)为原点，在半径1 m圆周上布设4个子点(A、B、C、D)，形成空间对称的5点阵列；每点采集等量(200 g)沉积物，混合均匀后缩分至约1 000 g。采集的样品密封冷藏运抵实验室后，依次进行冷冻干燥并分装处理：一份研磨后过80目筛，供重金属(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn)及营养盐含量分析；另一份冷冻保存，用于后续粒度测定。
|
| Imagery from Geospatial Data Cloud (https://www.gscloud.cn/). 图 1 研究区地理位置和采样地点 Fig. 1 Geographic location of the study area and sampling sites |
1.2.2 样品分析与测定
沉积物样品分析严格遵循《海洋监测规范第5部分：沉积物分析》(GB 17378.5-2007)[21]。营养盐指标：总有机碳(TOC)采用TOC分析仪(TOC-LCPH，日本岛津制作所)测定；总氮(TN)应用凯氏定氮仪(K1100，海能未来技术集团股份有限公司)测定；总磷(TP)通过ICP-OES[iCAP6300, 赛默飞世尔科技(中国)有限公司]测定；水土比(2.5∶1)浸提液pH值使用pH计(PHS-3E，上海仪电科学仪器股份有限公司)测定。Cd、Cr、Cu、Pb、Ni、Zn通过原子吸收分光光度计(AA-7000，株式会社日立制作所)测定。粒度通过[PAS1190 LD, 安东帕(上海)商贸有限公司]测定。为保证结果的准确性，每份样品均测试3次，分析误差＜5%，取平均值作为最后结果。研究区沉积物组分依据Udden-Wentworth粒级标准进行划分：砂(粒径63-2 000 μm)、粉砂(粒径4- < 63 μm)、黏土/泥(粒径＜4 μm)[22-23]，将粉砂、黏土/泥统一划分为细粒沉积物。
1.3 数据分析与处理 1.3.1 污染指数评价本研究计算了各重金属的变异系数(CV)，以评估其空间分布的相对离散程度[13]。参考环境地球化学普遍准则[24]，将变异程度划分为3个等级：CV≤20%为弱变异性，20%＜CV≤50%为中等变异性，CV＞50%为强变异性[13]。
CV=标准差/平均值×100%。
应用单因子污染指数(Pi)与污染负荷指数(PLI)评估区域污染程度。Pi可量化重金属污染水平及人为影响强度[13]，其等级划分见表 1；PLI则表征环境整体质量，PLI＜1、PLI=1、PLI＞1分别表征无污染、基线水平及环境退化[25]。背景值选用广西农业土壤背景值[26]，可反映区域地球化学本底，且与红树林沉积物母质同源(均源自沿岸花岗岩风化[27])。虽红树林存在盐度梯度差异，但PLI评价聚焦人为污染相对增量，统一背景值便于与陆域研究对比[15, 28]。
| $ P_i=C_i / S_i, $ |
| $ \text { PLI }=\sqrt[n]{P_1 \times P_2 \times P_3 \cdots \times P_i}, $ |
| 单因子污染指数Pi | 污染等级Pollution level |
| Pi≤1 | Safety |
| 1＜Pi≤2 | Warning threshold |
| 2＜Pi≤3 | Light pollution |
| 3＜Pi≤5 | Moderate pollution |
| Pi＞5 | Severe pollution |
式中：Ci为金属i的实测含量；Si表示金属i的背景参考值; n代表重金属种类总数。
1.3.2 潜在生态风险指数评价瑞典学者Hakanson提出的潜在生态风险指数法被广泛应用于评价沉积物潜在生态风险[29]，风险分级标准见表 2。其中，单因子生态风险指数(Ei)及综合风险指数(RI)计算如下：
| $ E_i=T_i \times \frac{C_i}{S_i}, $ |
| $ \mathrm{RI}=\sum\limits_{i=1}^n E_i, $ |
| 综合风险指数RI | 风险等级Risk level |
| RI＜150 | Low risk |
| 150≤RI＜300 | Medium risk |
| 300≤RI＜600 | Heavy risk |
| RI≥600 | Critical risk |
式中, Ti为重金属i的毒性响应系数(TCd=30、TCr=2、TCu=5、TNi=5、TPb=5、TZn=1)[30]。
1.3.3 源解析PMF模型是基于最小迭代平方算法构建的。该模型的核心优势在于其无需预先明确源组分光谱与受体组分光谱[31]。在模型分解过程中，通过为每个数据点引入误差估计值，能够更有效地处理缺失值及不确定性数据，并有效抑制分解结果中的负值，从而显著提升分析结果的可靠性[15]。具体计算公式如下[16, 31]：
| $ X_{i j}=\sum\limits_{k=1}^p g_{i k} f_{k j}+e_{i j}, $ |
式中，Xij为第i个采样点处第j个重金属的含量，gik为第k个源对第i个样品的贡献，fkj为第k个源中元素j的含量，eij为残留误差矩阵。
目标函数Q通过最小化残差求解：
| $ Q=\sum\limits_{i=1}^n \sum\limits_{j=1}^m\left(\frac{e_{i j}}{u_{i j}}\right)^2, $ |
式中，uij为第i个样品中第j种重金属的不确定度。
当浓度>方法检出限(MDL)时,
| $ \begin{aligned} & \quad u_{i j}= \\ & \sqrt{(\text { 相对标准偏差×元素含量 })^2+\mathrm{MDL}^2}, \end{aligned} $ |
| $ u_{i j}=0.1 X_{i j}+1 / 3 \mathrm{MDL} 。$ |
使用Excel 2024整理基础数据，SPSS 24.0及Origin 2024进行Pearson相关性分析与主成分分析，并通过ArcGIS 10.8生成研究区重金属浓度空间分布图。重金属检测采用标准物质(GB 17378.5-2007)进行校准[21]，并通过加标回收实验进行质量控制。为验证数据对多变量分析的适用性，进行KMO与Bartlett球形检验。随后，采用PCA法进行初步源识别，提取特征值大于1的主成分。污染源解析采用EPA PMF 5.0模型，模型经20次迭代运行，并依据Q值最小化原则确定最优因子数。采用Bootstrap重采样(n=100)进行模型不确定性评估。
2 结果与分析 2.1 理化性质特征研究区表层沉积物以粉砂(68.99%)为主要组分，砂(18.91%)与黏土/泥(12.11%)占比相对较低。表层沉积物的空间分布显示(图 2)，英罗港林区砂质含量较高，而粉砂与黏土/泥的高值区主要集中在丹兜海林区。同时，测得表层沉积物中TOC含量为0.22%-5.73%(均值1.66%)，TN含量为372-2 956 mg·kg-1(均值1 329.74 mg·kg-1)，二者峰值均出现在S9采样点。TP含量为0.04%-0.25%(均值0.15%)，最高值位于S3点位；TOC的变异系数为74.10%，TN和TP的变异系数分别为44.68%、43.86%。表层沉积物pH值为4.88-7.26(均值6.47)。除S10(5.54)、S11(5.37)、S17(4.88)采样点呈弱酸性外，其余点位均处于近中性范围。
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| 图 2 沉积物粒度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of sediment grain size |
2.2 重金属含量与空间分布
在研究区表层沉积物中，Ni、Cu、Zn、Pb、Cr、Cd平均含量分别为20.75、16.33、58.81、34.42、54.25、0.18 mg·kg-1；Cr、Zn、Ni累积量显著高于其他元素。各重金属的变异系数显示(表 3)，其空间变异性差异显著：Ni (73.23%)与Cr (50.83%)属强变异性；Cu (40.37%)、Zn (33.73%)、Pb (28.29%)及Cd (42.56%)则为中等变异性。Ni、Cu、Zn和Cr具有相似的分布模式，其中在S19采样点(位于丹兜海东部航道)均显示出较高的浓度。Pb和Cd具有相似的分布模式，呈现多处高值区域，并集中在S4-S9采样点(英罗港大村附近海域内)。Pb还在S13-S15采样点出现高值区域(沙田镇北侧海域)。此外，重金属空间分布中的高浓度区(图 3)与细粒沉积物(粉砂、黏土/泥)富集区(图 2)存在空间耦合。
| 重金属Heavy metal | 最大值/(mg·kg-1) Maximumvalue/(mg·kg-1) |
最小值/(mg·kg-1) Minimumvalue/(mg·kg-1) |
平均值/(mg·kg-1) Averagevalue/(mg·kg-1) |
标准差/(mg·kg-1) Standarddeviation/(mg·kg-1) |
变异系数/% Coefficient ofvariation/% |
背景值/(mg·kg-1) Backgroundvalue/(mg·kg-1) |
| Ni | 80.10 | 4.59 | 20.75 | 15.19 | 73.23 | 29.80 |
| Cu | 33.40 | 4.80 | 16.33 | 6.59 | 40.37 | 27.80 |
| Zn | 98.80 | 16.80 | 58.81 | 19.83 | 33.73 | 75.60 |
| Pb | 49.70 | 11.40 | 34.42 | 9.74 | 28.29 | 24.00 |
| Cr | 151.00 | 16.20 | 54.25 | 27.57 | 50.83 | 82.10 |
| Cd | 0.30 | 0.07 | 0.18 | 0.08 | 42.56 | 0.27 |
|
| 图 3 重金属浓度空间分布图 Fig. 3 Spatial distribution map of heavy metal concentrations |
2.3 重金属污染程度与生态风险评价 2.3.1 重金属污染程度评价结果
对研究区表层沉积物进行重金属污染评价(表 4)，各种金属的Pi平均值排序为Pb(1.43)＞Zn(0.78)＞Ni(0.70)＞Cr(0.66)=Cd(0.66)＞Cu(0.59)，根据Pi评价标准(表 1)，Pb处于污染警告状态(Pi＞1)，其余元素安全，Pb污染贡献率为78.95%，进一步说明其为研究区主要污染元素，结合Pi评价标准的各污染分级区间数据，计算了19个采样点中所有重金属的Pi在每个污染分级区间的占比，结果显示：样品安全为77.19%，警告阈值为20.18%，轻微污染为2.63%。整体环境质量处于安全清洁状态(PLI为0.89)。
| 单因子污染指数Pi | 最大值Maximumvalue | 最小值Minimumvalue | 平均值Averagevalue | 不同污染水平的样本比例/% Proportion of samples with different levels of pollution/% |
||||
| 安全Safety | 警告阈值Warningthreshold | 轻微Lightpollution | 中度Moderatepollution | 重度Severepollution | ||||
| Ni | 2.69 | 0.15 | 0.70 | 94.74 | 0.00 | 5.26 | 0.00 | 0.00 |
| Cu | 1.20 | 0.17 | 0.59 | 94.74 | 5.26 | 0.00 | 0.00 | 0.00 |
| Zn | 1.31 | 0.22 | 0.78 | 84.21 | 15.79 | 0.00 | 0.00 | 0.00 |
| Pb | 2.07 | 0.48 | 1.43 | 10.53 | 78.95 | 10.53 | 0.00 | 0.00 |
| Cr | 1.84 | 0.20 | 0.66 | 94.74 | 5.26 | 0.00 | 0.00 | 0.00 |
| Cd | 1.12 | 0.26 | 0.66 | 84.21 | 15.79 | 0.00 | 0.00 | 0.00 |
2.3.2 重金属潜在生态风险评价
基于Hakanson毒性响应系数的生态风险评价结果见表 5。Ei平均值顺序为ECd(19.82)＞EPb(7.17)＞ENi(3.48)＞ECu(2.94)＞ECr(1.32)＞EZn(0.78)。Cd和Pb元素的综合风险贡献率分别为55.82%和20.19%。各采样地点的RI均小于100，表明整个研究区处于低生态风险。
| 参数Parameter | 单因子生态风险指数Ei | 综合风险指数RI | |||||
| Ni | Cu | Zn | Pb | Cr | Cd | ||
| Maximum value | 13.44 | 6.01 | 1.31 | 10.35 | 3.68 | 33.71 | 68.49 |
| Minimum value | 0.77 | 0.86 | 0.22 | 2.38 | 0.39 | 7.91 | 12.54 |
| Average value | 3.48 | 2.94 | 0.78 | 7.17 | 1.32 | 19.82 | 35.51 |
| Contribution/% | 9.80 | 8.27 | 2.19 | 20.19 | 3.72 | 55.82 | |
| Note: the maximum value is from the S19, and the minimum value is from the S11. | |||||||
2.4 重金属Pearson相关性分析、主成分分析和源解析
KMO与Bartlett球形检验结果表明，数据适合进行多元统计分析(KMO=0.69, P < 0.001)。PMF模型解析稳定，拟合优度良好，绝大多数重金属的R2高于0.70，残差在[-3, 3]区间的占比超过95%。Bootstrap不确定性分析显示，因子映射一致性高于85%[15]，表明模型解析结果稳健可靠。
根据Pearson相关性分析结果(图 4)，Ni、Cu、Zn、Cr与黏土/泥之间存在高度正相关。Pb、Cd与粉砂、黏土/泥之间未观察到显著相关性。TP、TN、Cu、Zn两两之间极显著正相关(P＜0.001)，而这两项指标与Pb、Cr无显著相关性。TOC与Cu、Zn呈显著正相关，Cd与TP、TN、TOC亦无显著相关性，pH值与Zn、Pb呈极显著正相关，与Cu呈显著正相关。Ni、Cu、Zn、Pb、Cr之间显示出显著正相关性(P < 0.05)，表明这些元素可能具有同源性或相似的输入途径。Cd与其他元素相关性较弱，暗示其来源或行为的独立性。
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| *P≤0.05 indicates significant correlation, and **P≤0.01 indicates highly significant correlation.Red and blue represent positive and negative correlations, respectively. 图 4 重金属和理化因子相关性分析 Fig. 4 Correlation analysis of heavy metal and physicochemical factors |
根据重金属浓度的PCA结果(表 6)，前两个主成分累计贡献率达89.73 %，其中第一主成分(PC1)方差贡献率为70.75%，主要关联Ni、Cu、Zn、Pb、Cr；第二主成分(PC2)贡献率为18.98%，主要关联Cd。
| 参数Parameter | 第一主成分PC1 | 第二主成分PC2 |
| Ni | 0.91 | 0.16 |
| Cu | 0.97 | 0.02 |
| Zn | 0.93 | -0.27 |
| Pb | 0.71 | -0.55 |
| Cr | 0.97 | 0.15 |
| Cd | 0.40 | 0.84 |
| Eigenvalue | 4.25 | 1.14 |
| Variance contribution/% | 70.75 | 18.98 |
| Cumulative variance contribution/% | 89.73 |
PMF模型源解析结果显示(图 5)，因子1贡献率达58.14%，其中Ni(82.22%)与Cr(68.84%)负荷值显著，Cu、Zn也有较高负荷, 贡献率分别为54.93%和51.69%。因子2解释了32.15%的重金属来源，代表元素为Pb、Zn和Cd, 贡献率分别为64.30%、43.62%和43.25%。因子3贡献率为9.71%，其特征元素为Cd，贡献率为56.75%。
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| Factor 1 represents a composite source from natural and aquaculture activities; factor 2 represents a mixed source from transportation and agricultural runoff; factor 3 represents an agricultural source. 图 5 PMF模型源解析 Fig. 5 PMF model source apportionment |
PMF模型因子贡献率的空间分布结果显示(图 6)，因子1在大部分区域贡献稳定，但在丹兜海东部航道(S19)贡献显著升高。因子2高贡献区主要集中在英罗港(S4-S9)及沙田镇北侧(S13-S15)。因子3贡献率整体较低，但在英罗港(S4-S9)和丹兜海航道(S19)贡献相对突出。
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| Factor 1 represents a composite source from natural and aquaculture activities; factor 2 represents a mixed source from transportation and agricultural runoff; factor 3 represents an agricultural source. 图 6 PMF模型因子标准化贡献率空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of standardized contributions of PMF model factors |
3 讨论 3.1 重金属污染、风险特征及关联因素
相较广西农业土壤背景值[26]，研究区沉积物中Zn、Pb、Cr均值分别为背景值的1.74、1.22、1.07倍，存在一定的累积风险，但是其含量低于其他红树林区域(如广西茅尾海、深圳福田)[28, 32]，说明研究区Zn、Pb、Cr等重金属累积风险相对较低[33]。变异系数的差异揭示了人为干扰程度的不同。Ni与Cr的强变异性，表明存在明确的局域人为源，主要成因可能是养殖饲料添加剂及养殖废水排放[15, 34]。其余元素的中等变异性则指示了自然源与人为源的混合贡献[12]。以S19为代表性点位的丹兜海东部航道整体重金属水平偏高，根据罗万次等[35]对重金属的评价结论可推测，航运活动加上水动力条件较弱使得该处成为重金属富集区，且其濒临水产养殖密集区，也是重要因素。重金属空间分布中的高浓度区(图 3)与细粒沉积物(粉砂、黏土/泥)富集区存在空间耦合(图 2)，印证了沉积物粒径是控制重金属富集的关键因子这一观点[11]。
污染评价显示Pb是主要污染元素(PPb=1.43)，轻微污染点位重金属污染主要由Pb贡献(10.53%)，其次为Ni(5.26%)。农药(如砷酸铅)及磷肥中伴生的Pb通过地表径流输入红树林，这可能是造成Pb累积的主要原因[3]，值得注意的是，本研究中Pb的污染贡献率(78.95%)显著高于防城港(42%)[9]及珍珠湾(31%)[10]，体现山口红树林保护区交通与农业活动的特异性影响[9-10]。生态风险评价表明Cd的潜在生态风险相对最大(ECd=19.82)，其次为Pb(EPb=7.17)，二者贡献了主要的综合风险(Cd为55.82%, Pb为20.19%)。整个研究区处于低生态风险状态(RI＜100)，这主要归因于该区域自2002年列入国际重要湿地后所采取的系统保护措施，以及远离城区的低人为干扰特征[18, 24]。
重金属的富集与分布受多重因素影响[36]。本研究发现Ni、Cu、Zn、Cr与黏土/泥之间存在高度正相关，表明细粒沉积物是重金属的重要载体[37-38]，TP、TN、Cu和Zn两两之间呈现极显著正相关(P＜0.001)，这与有机物通过吸附、络合和沉淀效应对重金属具有很强的吸附性能有重要关联[6]，TOC与Cu、Zn显著正相关，Cd与TP、TN、TOC均无显著相关性，印证元素存在独立迁移路径[39]。pH值与Zn、Pb极显著正相关，可能源于碱性环境促进重金属溶解态转化[1]。以上各因素的相互作用，共同塑造了研究区重金属的空间格局。
3.2 重金属来源解析Pearson相关性分析和PCA表明，Ni、Cu、Zn、Pb、Cr之间显著正相关且主要负载于PC1，表明其可能具有同源性或相似的输入途径，而Cd则表现出独立来源特征[40]。PMF模型源解析进一步识别出以下3个主要因子。
因子1以Ni和Cr为主，Cu、Zn次之。Ni与Cr极显著正相关(P < 0.001)。二者平均含量接近或略超背景值(Cr为背景值的1.07倍)，富集程度低，符合成土过程主导特征[39, 41]。作为亲铁元素[24]，两者在富铁土壤中的共生特性及母岩风化来源[15]佐证了自然成因。高浓度点聚集在丹兜海东部航道(S19)，与该区域密集养殖活动相关，含Ni的饲料防腐剂及底泥扰动促使重金属含量偏高[17]，因此将因子1定义为自然源(土壤母质)和养殖源的复合源。
因子2以Pb、Zn和Cd为主要特征元素，空间分布显示Pb和Cd在英罗港区域(S4-S9)显著富集，Zn亦呈现局部高值。该因子的混合属性源于交通排放与农业输入的叠加。研究区附近山口镇货运及邻近海域货船通行，船舶柴油机排放颗粒物含大量的Pb[14]，叠加汽车尾气、轮胎磨损等来源，通过大气沉降输入重金属[14-15]。同时，洗米河流域农田占比＞40%，含Pb农药及伴生Cd经地表径流迁移[12]，最终汇入英罗港。二者在英罗港形成空间耦合(图 6)，佐证因子2具有交通与农业活动的混合来源特征。
因子3以Cd为特征元素。Cd污染主要源自农业活动，如化肥(尤其是磷肥)农药施用及农膜残留。沉积物中Cd与TP的显著相关性[42]印证了磷肥迁移路径，磷矿中痕量Cd的本底特性[43]进一步支持了该机制。Cd空间分布上的高值区(S4-S9)位于英罗港红树林，该区域农业用地(耕地)占比较高，是造成Cd汇集的重要因素[44]，因此，因子3大概率为农业源。
3.3 研究创新、局限与管控建议本研究对山口红树林表层沉积物重金属污染特征、风险及来源进行了系统分析，较于传统相关性等定性解析，本研究应用PMF模型量化山口红树林污染源贡献(如农业源Cd贡献率9.71%)，并耦合空间分布图为区域性红树林管理提供了参考依据[37]。但研究仍存在一些局限性：一是评价主要基于总量，未涉及重金属的生物有效态分析；二是虽然使用PMF模型解析了来源，但对农业活动中化肥、农药的具体贡献比例，或交通排放中不同载体的贡献比例，仍需更精细的研究(如同位素示踪)。建议未来分析沉积物中重金属的形态分布(如BCR连续提取法)，结合生物(底栖动物、红树植物)累积实验评估实际生物有效性，并建立长期监测网络，结合水文、气象数据，模拟重金属在红树林湿地中的迁移转化过程及对未来环境变化的响应。基于核心发现，建议采取以下管控措施：一是源头控制农业源Cd，严格管控含Cd磷肥使用，推广低Cd磷肥或替代品，优化施肥管理以减少径流流失，重点关注英罗港上游流域农业区；二是协同管控混合源Pb，加强对研究区周边交通排放(特别是英罗港附近货运船舶)的监管，同时治理关联的农业源污染(减少含Pb农药使用及污水排放)；三是对重点区域进行风险监控，持续监测英罗港(S4-S9)和丹兜海东部航道(S19)沉积物中Pb、Cd含量及其生物有效性动态，评估管控措施效果，设立优先管控区(S4-S9，S19)。
4 结论研究区沉积物以粉砂为主(占比68.99%)，整体污染程度较低(PLI < 1)，大部分区域(77.19%)处于安全水平，区域生态风险整体较低。然而，Zn、Pb、Cr呈现轻度富集，需重点关注Cd与Pb的潜在生态风险。源解析表明，重金属主要来源于自然源和养殖源的复合源(58.14%)，以Ni、Cr为主，受控于母岩风化与水产养殖；其次为交通和农业径流的混合源(32.15%)，以Pb、Zn、Cd为代表元素，主要受交通排放与农业径流影响，并在英罗港林区出现相对富集；农业源贡献较小(9.71%)，主要贡献元素Cd与磷肥施用密切相关。此外，细粒沉积物(粉砂、黏土/泥)作为重金属的重要赋存载体，更易吸附并富集重金属元素。综上所述，尽管研究区域整体环境质量优良，但是仍需警惕人为输入的Pb、Zn、Cd(尤其是Cd)在英罗港(S4-S9)、丹兜海东部航道(S19)细粒沉积物中的富集现象，未来管控应重点针对农业磷肥引入的Cd以及交通排放与农业径流输入的Pb。
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