随着我国大气污染模式的转变，PM_2.5已成为我国城市大气的首要污染物^[1]。由于体积小(≤2.5 μm)，PM_2.5能穿过肺泡渗透到人的血液中，从而引发心血管疾病、呼吸系统疾病和癌症^[2-3]。PM_2.5污染的形成机制复杂，不仅与本地污染源的排放密切相关，还受到大气污染物的远距离输送和区域效应的显著影响^[4-5]。特别是在不利的气象扩散条件下，污染物易在近地面层积聚，致使大气污染事件频发^[6]。

一般而言，一个地区的污染物排放在较短时间内变化幅度不大，因此静稳天气形势和外源污染输送成为决定污染程度和范围的关键因素^[7-9]。目前，诸多学者基于HYSPLIT模型(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)对不同城市大气污染源地及其输送机制开展了大量研究。蒋琦清等^[10]运用后向轨迹模型分析杭州城区PM_2.5的来源及传输特征，发现气流输送有明显的季节变化特征：夏、秋季主要来自浙江北部和安徽东南部，春季主要来自浙江中部和江苏南部，而冬季则主要来自山东南部、江苏西部、浙江北部、安徽南部、江西中部等地区。孔珊珊等^[11]和Wang等^[12]研究了北京PM_2.5的传输路径和来源，发现河北、山东、河南等地污染物的远距离输送加剧了北京的空气污染程度。Kong等^[13]利用潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)对成都PM_2.5季节变化特征进行分析，发现四川盆地的南部、东南部及东部地区为PM_2.5的主要潜在源区。赵倩彪等^[14]模拟分析了上海PM_2.5的来源分布及传输特征，发现长三角地区的排放对上海PM_2.5的贡献最为显著，江苏北部、山东南部等地区的排放对上海PM_2.5也有较明显的贡献。Vellingiri等^[15]研究了韩国首尔大气中NO₂和O₃的来源及其传输路径，发现NO₂的主要来源是本地交通排放以及中国北部工业区、韩国本地的排放源，而O₃的来源则更多与海洋、山区污染物的远距离传输有关。

桂林作为国际旅游城市，长期以来注重生态环境保护工作。然而，据统计数据显示，其PM_2.5年均浓度和空气质量综合指数在广西14个地级市中排名靠后，且重度污染天气主要集中在桂北地区，这一现象与当地实际排放水平存在显著差异^[16]。目前对桂林大气污染的研究多集中于本地污染源上，而对局地输送源尤其是外来污染物远距离输送方面的研究十分有限。因此，本研究通过收集桂林2015-2022年的实测数据，分析桂林PM_2.5的污染水平，并结合聚类轨迹分析法和CWT对区域网格化进行统计和分析，半定量得到污染源强分布，以期更准确地了解本地和外来输送气团的污染浓度，对减少桂林大气污染具有一定的参考价值，可为制定大气污染防治规则和实施区域联防联控措施提供重要的理论参考。

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

桂林位于广西东北部，地处湘桂走廊南端，是广西的东北门户。桂林地处南岭山系的西南部，地形为西部、北部及东南部高，中部低，形成湘桂走廊，山峰与盆地之间的相对高差为600-1 600 m，地形像喇叭状(图 1)。桂林地处低纬地区，属中亚热带季风气候，受地形影响，全年以偏北风为主，根据桂林市气象局(http://gx.cma.gov.cn/gls/)的公开数据，年均气温19.1 ℃，年均相对湿度76%，年降水量1 890.8 mm。

1.2 数据来源及处理

PM_2.5质量数据来自中国环境监测总站(https://air.cnemc.cn:18007)。风速与风向数据来自美国国家气候数据中心(NCDC，https://www.ncdc.noaa.gov)。气流轨迹资料来源于美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统(GDAS)数据(https://www.ready.noaa.gov/data/archives/gdas1/)，气象要素场包括温度、气压、相对湿度、地面降水、水平和垂直风速等。使用OriginLab 9.5和R 4.0处理数据，使用Meteoinfo 3.0和ArcGIS Pro 2.6进行轨迹分析和地图绘制。

1.3 HYSPLIT模型与CWT

HYSPLIT模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室(ARL)研发的1种用于计算和分析大气传输和扩散的模型，该模型发展已有30多年，被广泛应用于模拟污染物和有害物质在大气中的传播、扩散和沉积^[17]。后向轨迹是该模型常见的应用之一，以其为基础的统计和分析方法有聚类轨迹分析法和CWT等。本研究选取桂林监测站(25.27°N，110.28°E)为后向轨迹起始点，为更好地反映近地面处气流轨迹的真实状况，设定起始高度500 m，后推时间尺度72 h。自2015年1月1日零时起，每6 h绘制1条后向轨迹。CWT是1种基于气流后向轨迹计算识别潜在污染源的方法^[18]。该分析方法可以简单地描述如下：将计算区域划分为网格，如果1条轨迹的端点位于网格(i, j)，则假设该轨迹收集了该区域中的排放物。一旦颗粒物被结合到该轨迹气团中，就可以沿着轨迹输送到目的位置。CWT通过计算源区网格的平均权重浓度来分析其对目标网格的污染贡献。CWT的计算公式如下：

$ \mathrm{CWT}_{i j}=\frac{1}{\sum\nolimits_{l=1}^M \tau_{i j l}} \sum\limits_{l=1}^M C_l \tau_{i j l}, $

(1)

式中，CWT_ij是第ij个网格的平均权重浓度，l是轨迹编号，M是轨迹数目，C_l是轨迹l到达时的PM_2.5质量浓度，τ_ijl为轨迹l在第ij个网格的停留时间。

在CWT分析中，轨迹端点数量较少的网格往往存在偏差，因此，引入权重因子W_ij来减小这种不确定性，权重函数W_ij定义如下^[19]：

$ W_{i j}=\left\{\begin{array}{l} 1.00, n_{i j}>4 A v g \\ 0.70, A v g<n_{i j} \leqslant 4 A v g \\ 0.42, 0.5 A v g<n_{i j} \leqslant A v g \\ 0.05, 0<n_{i j} \leqslant 0.5 A v g \end{array}, \right. $

(2)

式中，Avg为全体网格平均轨迹端点数，n_ij为落在第ij个网格的所有轨迹端点数。

引用权重因子后的浓度权重轨迹分析法(WCWT)的计算公式如下：

$ \mathrm{WCWT}_{i j}=\mathrm{CWT}_{i j} \times \mathrm{W}_{i j}, $

(3)

式中，WCWT_ij表示第ij个网格加权后的平均权重浓度。

2 结果与分析 2.1 2015-2022年桂林PM_2.5浓度变化特征

桂林2015-2022年PM_2.5浓度常年呈现“V”型分布(图 2)。据统计，1月份PM_2.5月均质量浓度最高，为59.26 μg/m³，2月与12月相差不大，分别为51.31、51.89 μg/m³。2015年2月PM_2.5月均质量浓度最高，为90.47 μg/m³，最低值位于2022年8月，为12.84 μg/m³。2020-2022年6-8月PM_2.5月均质量浓度均低于20.00 μg/m³。从月份的横向对比来看，并未出现逐年降低或升高的趋势，而是呈无规律的波动性。

PM_2.5年均质量浓度呈逐年降低的变化趋势(图 2)，2015-2022年分别为51.03、46.90、43.79、37.45、33.95、29.34、29.05、27.92 μg/m³，其中2015-2018年分别超出二级标准限值(35.00 μg/m³)的45.80%、34.00%、25.11%、7.00%，2019-2022年虽然低于二级标准限值，但是仍超出一级标准限值(15.00 μg/m³)的1倍。8年间PM_2.5年均质量浓度共减少23.11 μg/m³，降幅为45.29%，主要在2015-2020年期间得到较大改善。

通过日历热图(图 3)可以看出，2015-2022年有轻度以上PM_2.5污染的天数分别为64、54、48、27、18、14、20、7 d，PM_2.5污染天数呈逐年减少的趋势。PM_2.5污染高发期为每年12月至次年2月，尤其是在农历春节期间。此外，污染持续时间较长，例如2015年1-2月有持续超过1.5个月的PM_2.5污染现象发生。此外，2015-2021年1月期间，仍出现约10 d的间歇性污染现象。而2015-2022年6-8月常年未出现PM_2.5污染。

从污染情况来看，每年1、2、12月是PM_2.5污染天气出现的时期。2015-2018年1、2、12月份存在少部分中度、重度污染，2015年2月出现过一次重度污染。2019年后1、2、12月PM_2.5污染天数在总体上得到控制。2021年除1月份出现中度污染外，其他月份几乎与前年保持一致，均未出现污染。2022年，PM_2.5污染程度与持续时间得到显著改善，达到历史最佳水平。

2.2 桂林2015-2022年后向轨迹分析

对桂林2015-2022年的逐年轨迹进行聚类分析(图 4)，可以看出轨迹分布规律总体上可按时间段归为2015-2017、2018、2019-2022年3类。其中2015-2017年的轨迹路径可分为4条，按聚类条数从大到小排序如下：第1条来自东北方向，占轨迹总条数的51%-74%；第2条来自近距离东南方向，占轨迹总条数的22%-29%；第3条来自西南方向，占轨迹总条数的8%-19%；第4条来自正西方向，占轨迹总条数的2%-7%。2018年轨迹路径有7条，其中4条来自北偏东方向，占轨迹总条数的69%，其余3条来自南方。2019-2022年轨迹路径可分为4条: 第1条来自蒙古国西部地区，占轨迹总条数5%-9%: 第2条来自湖北与安徽交界处，占轨迹总条数的20%-32%，前两条属于北方；第3条来自东部和西南方向，占轨迹总条数的32%-54%；第4条来自南偏西方向，占轨迹总条数的12%-27%。

经过前文分析，桂林PM_2.5污染呈现出明显的季节分布特征。为便于观察不同时期PM_2.5污染的传输路径，本研究按气象学划定的春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)及冬季(12月-次年2月)进行统计聚类。桂林气流轨迹呈现出明显的季节变化特征(图 5、表 1)。春季主要来自东北偏北方向的Ⅱ类和Ⅰ类轨迹影响，轨迹长度分别为380、1 370 km，该方向轨迹占轨迹总条数的56%，PM_2.5贡献率达65%；南海方向的Ⅴ类轨迹次之，PM_2.5贡献率为20%；来自西部和西南方向轨迹分别贡献了7%和8%的PM_2.5。夏季主要受南部的Ⅰ、Ⅲ、Ⅳ类轨迹影响，该方向轨迹占轨迹总条数的73%，贡献率达74%；东北方向的Ⅱ类轨迹次之，轨迹占比和PM_2.5贡献率均为23%；另有5%轨迹来自东部方向。秋季气流轨迹主要来自东北方向的Ⅰ类和Ⅲ类轨迹，该方向轨迹占轨迹总条数的68%；西北方向的Ⅳ类轨迹传输距离较长，轨迹占比为4%；东南方向的Ⅱ类轨迹占比为28%，PM_2.5贡献率南北比例约为1∶3。冬季主要受北部地区的Ⅰ、Ⅱ、Ⅳ类轨迹影响，该方向轨迹占轨迹总条数的64%；东南方向的Ⅲ类轨迹次之，占比为29%；少部分为来自西部的Ⅵ类和Ⅴ类轨迹，该方向轨迹占轨迹总条数的6%。从PM_2.5贡献率来看，北方向为72%，东南方向为22%，西方向为5%。此外，2018-2022年秋、冬季轨迹有4%-6%的概率从西西伯利亚平原南部，沿阿尔泰山-河西走廊-秦岭进入两湖地区后汇入桂林。

2.3 PM_2.5潜在源区及其贡献分析

利用WCWT对桂林市2015-2022年各季节的PM_2.5浓度进行分析(图 6)，网格颜色偏向红色，则表明污染物受该区域的影响越大。春季PM_2.5浓度权重较大值主要在云南德宏至广东深圳一带，这些地区PM_2.5浓度贡献在50 μg/m³以上，其中中国广西中西部、中国广西百色与越南交界带，以及缅甸北部部分地区PM_2.5浓度贡献达50 μg/m³。夏季主要集中在湖南、湖北和江西3省，PM_2.5浓度贡献达25 μg/m³，此外，广西中部至南部沿海地区浓度PM_2.5贡献为16-24 μg/m³。秋季主要来源于“两湖两广”地区以及安徽、江西、南海北部、中南半岛北部地区，这些区域的PM_2.5浓度贡献达35 μg/m³。冬季最大贡献值位于云南普洱北部区域，PM_2.5浓度贡献达100 μg/m³，此外，中国广西、广东西南部和越南北部地区PM_2.5浓度贡献为50-100 μg/m³。

2.4 典型霾过程PM_2.5潜在源区及其贡献分析

选取2016年12月15日至21日共7 d的气象数据和空气质量数据(表 2)，其空气质量等级分别为良、良、轻度污染、中度污染、轻度污染、良、优。这时段的天气是一次典型的完整霾过程，具有一定的代表性。气团轨迹路径分析数据信息列于表 3，可以发现不同时间段的气团来源和污染特性差异显著，其中来自北部和西部的轨迹表现出较高的PM_2.5浓度水平。

霾前(2016-12-15-16)、霾期(2016-12-17-19)、霾后(2016-12-20-21)的气流聚类轨迹类型列于图 7、图 8。霾前气流均来自东北偏北方向，且风速超过3 m/s [图 7(a)]。这些气流的路径呈现出高度的一致性，然而由于距离和高度等自然因素的差异，其通过聚类轨迹分析可细分为3类。其中，最长轨迹起始于湖北襄阳，向南经湘鄂交界处后，沿益阳-娄底-邵阳，最终通过“湘桂走廊”汇入桂林。

霾期这3类气流的方向和高度显著不同[图 7(b)、图 8(a)]。第1类来自北方的气流，与霾前相比稍偏南，气流高度低于600 m，起点大约在岳阳区域，途经长沙-衡阳-永州，同样经“湘桂走廊”汇入桂林，出现概率占29%，携带的PM_2.5超标率为52%，PM_2.5贡献率相对较低，为23%。第2类气流起自广西境内河池区域，为比较明显的下沉气流，高度约为2 000 m，长度为678 km，途经柳州-荔浦-平乐一带，进入恭城瑶族自治县，在都庞岭(五岭第二高山脉，海拔1 500-2 000 m)一带遇阻，经折返汇入桂林区域。第2类气流所途经的区域均为广西区内工业较为发达的城市，该类气流在霾期出现的概率高，约为47%，PM_2.5超标率为94%，PM_2.5贡献率达49%，是最主要的气流输入途径，并携带较高浓度的PM_2.5颗粒物。第3类为远距离下沉气流，长达1 467 km，起于缅甸，跨过中国云南，经中国广西百色-来宾-柳州一带，然后从永福抵达桂林。该气流轨迹PM_2.5超标率为100%，在霾期出现的概率约为24%，PM_2.5贡献率达28%。可见，此次霾过程这3类气流对桂林大气质量都有不同程度的影响。

霾后的气流后向轨迹聚类可成4类，轨迹长度均较短，不超过400 km，最短的甚至不足200 km，气流高度不足500 m [图 7(c)、图 8(b)]。第1、2类气流均来自贺州北部萌渚岭山脉(五岭之一，一般海拔1 100-1 200 m)一带的姑婆山(主峰1 731 m)附近。从地形上看，轨迹1经都庞岭低谷处越过海洋山再汇入桂林，途经贺州-富川-恭城(栗木)-灵川海洋山，再汇入桂林。轨迹2在粤桂湘交界处先北上，进入江华后再继续北上至道县，遇阻于都庞岭系大型余脉-阳明山脉一带(主峰1 625 m)，然后向西南折返，经灌阳再越过海洋山后，与轨迹1汇合达到桂林。轨迹2在霾后出现的概率高达52%，PM_2.5贡献率达69%，是霾后的主要风场，途经区域的空气质量较好且跨过都庞岭和海洋山，对桂林的PM_2.5浓度影响较小。第3、4类轨迹均起始于湖南中部地区，而在进入广西境内时分为2个气流方向。第3类轨迹沿全州-兴安-灵川典型的湘桂走廊抵达桂林，而第4类轨迹经资源-龙胜-临桂方向抵达桂林。这两类气流轨迹携带的空气十分清洁，尤其是第4类气流轨迹，出现的概率也相对较低。通过检索桂林周边城市的空气质量发现，桂林霾后两天的东南方区域，尤其是广西的柳州和来宾仍处于中、重度污染，而广东的佛山、广州同样处于轻度污染，但在此期间，桂林没有来自该区域的长距离气流，因而桂林地区的空气质量不受这些区域的影响。

潜在源分析结果(图 9)可知，霾的形成主要由桂林的本地污染源造成，尤其是湘桂通道末端的灵川地区贡献最大，WCWT值达到70。霾期荔浦-平乐-恭城-阳朔一带贡献最大，携带的PM_2.5污染物浓度超过城区本地源；湘桂通道作为次级贡献源，其主要潜在贡献区域仍然集中在灵川地带。霾后WCWT值主要分布在桂林及其以东的周边区域，说明本地污染源是桂林PM_2.5的主要贡献来源；从气象数据来看，期间桂林城区平均风速为1.9 m/s，低于霾前的3.5 m/s，但气流携带的PM_2.5浓度本身低，对城区的污染影响很小。这些数据表明桂林空气质量受外来气流影响十分明显。

3 讨论

桂林2015-2022年PM_2.5浓度呈现“冬高夏低、春秋居中”的季节性规律。从自然因素来看，冬季由于植被稀疏、降水量减少，导致PM_2.5浓度显著升高；夏季植被茂盛，通过叶片吸附和沉降作用能有效降低PM_2.5浓度，加之充足的降水量通过湿沉降过程清除空气中的污染物，使得夏季PM_2.5浓度维持在较低水平^[20-21]。因此，大气污染防治工作应重点聚焦于秋冬两季。从季风变化特征来看，桂林主导风向呈现明显的季节性变化。1-5月及9-12月期间，NE和NNE风向频率达12%-22%，大气污染物极有可能从东北偏北方向经“湘桂走廊”输送至桂林城区^[22-23]；6-8月份(夏季)期间，南风(含东南风及西南风)频率显著增加，最高可达19%，同时大气层结不稳定、上升气流及湍流增强，有利于污染物的扩散^[24]。

后向轨迹分析结果显示，春、秋、冬3季的主要污染轨迹源于华中平原地区，途经湖北、湖南等地。湖北是我国冶金、建材大省和中国近代钢铁工业的发祥地，湖南是长江经济带发展、中部崛起等国家重大战略实施地区，其工业园区集中，能源消耗较大，是SO₂、NO_x、颗粒物的主要来源^[25]。从潜在源分析结果来看，污染源区的分布与季节聚类轨迹途经地区基本相同。因此，湖南、湖北一带的污染输送是桂林PM_2.5外源输送的主要途径。此外，部分近距离输送轨迹受地形影响，主要来自东北、东、东南3个方向，气团移动速度较慢，有利于污染物的积累，这与叶松等^[26]的研究结论相似。夏季气流轨迹主要来自南面(73%)，即中南半岛东部以及南海北部的清洁海洋气流，在此气流影响下，桂林的PM_2.5污染最小，印证了中国南方城市空气质量受季风切换影响的典型特征。秋季随着北方冷空气南下，气流轨迹由海洋性转为大陆性，主要源自华中平原地区(占13%)和珠三角地区(占3%)，导致秋季出现1-2 d轻微污染日。从污染源分布来看，除东北源区外，桂林及其临近城市如柳州、来宾、贵港、南宁、玉林等的WCWT浓度值较高，这些城市的GDP排名均靠全区前列，城市建设、工业化进程步伐加快，导致颗粒物排放加重^[27]。冬季以东北方向的气流轨迹为主导(占69%)，此类气流携带了燃煤供暖和工业排放等污染物，加之桂林峰林盆地的地形与冷空气下沉运动相结合，形成准静止锋滞留系统，导致PM_2.5无法向外扩散，当逆温层出现并与其共同作用时，会引发持续性的污染事件^{[16, 28]}。因此，污染源区主要集中在广西的大部分地区以及广东西南部的桂林周边区域。春季北面气流轨迹源自黄淮平原、两湖平原等地区，污染轨迹条数相比冬季有所下降，主要污染源区为缅甸北部至中国澳门一带。与此同时，南方暖湿气流逐渐占据主导，主要来自南海北部，部分源自中南半岛和印度半岛的热带季风气候区，充足的水汽输送有效减轻了桂林PM_2.5污染。

总体而言，桂林PM_2.5污染的形成机制可归结为两个方面：一方面，北方气流携带大量的PM_2.5输入，而南部近海的清洁气流出现频率较低；另一方面，受地理位置的影响，桂林周边群山环绕，气团移动缓慢，易形成静稳天气条件。这两方面因素的协同作用，导致本地污染物难以稀释、扩散和清除，进而形成“外源输入+本地滞留”相互叠加的复合污染模式。因此，仅用当前方法难以准确判断桂林PM_2.5本地累积和外源传输的贡献比例，后续研究需借助更为先进的源解析模型对不同来源污染进行定量分析，以期为桂北城市群大气污染的联防联控治理提供更为科学的决策支持。

4 结论

① 桂林2015-2022年PM_2.5污染逐年减少，1月PM_2.5月均质量浓度最高，6-8月PM_2.5月均质量浓度较低，呈现出“冬高夏低、春秋居中”的季节性规律。

② 后向轨迹分析表明，桂林气流轨迹有明显的季节变化特征，夏季以海洋气流主导，桂林的PM_2.5污染降到最低，而春、冬季节，来自内陆的中远距离输送是桂林城区PM_2.5的主要外来贡献源。

③ 潜在源区贡献及典型霾过程分析表明，桂林大气污染防控应注意岭南以北的中远距离输送。而春、冬季节，由于气象条件的不利，污染物扩散能力减弱，此时广东、广西地区的工业和能源消耗产生的污染物积累会对桂林的大气环境造成更大的影响。